IV. 연구결과 가. 유연 광추출 시뮬레이션 기술 ► 본 연구에서는 OLED에 적용된 다양한 광추출 구조물로 인해 증가하는 광추출 효율 및 광학적 현상을 finite difference time domain (FDTD) method를 통해 해석하고 최적화된 구조를 설계하는 방법을 제시한다. 먼저，정확한 FDTD 시뮬레이션을 위한 광원의 조건， 경계조건，grid 크기 조건을 확립하였다. 기본 OLED 구조에서 발광층의 두께 변화에 따른 micro-cavity 효과를 고려하여 최대 광추출 효율이 계산되는 구조를 설계하였다. 광추출 향상 효과를 계산하기 위해 랜덤산란층을 OLED 내부에 삽입했다. 이 구조에서는 HHBL 의 영향으로 HTL 두께 변화에 따른 간섭효과가 사라지고，ETL 두께 변화에서만 나타났다. ETL 두께 60 nm, 유기물층 두께 120 nm 에서 증가된 광추출 효율은 1.34배로 계산되었다. 실험 결과와 FDTD 시뮬레이션 결과 비교를 하였다. 기본 OLED 구조에서는 두 결과에서 유기층의 두께 변화에 따른 micro-cavity 효과를 확인하였다. 반면에 랜덤산란층이 삽입된 OLED 구조에서는 유기층의 두께변화에 따른 간섭효과가 나타나지 않음을 확인하였다. ► 주름기판 상에 제작된 OLED 구조에서 증가하는 광추출 효율과 원인을 해석하기 위한 FDTD 시뮬레이션을 진행하였다. 주름구조 OLED 에서는 주름진 폴리머층을 따라 유기물층， 전극층이 형성되어 굽어진 광도파로가 형성된다. ■굽어진 광도파로에서는 광 추출 모드가 발생한다. 그런데 주름구조 OLED 에서는 금속 전극이 도파로 코어 바로 옆에 존재하여 광 추출 모드에 어떠한 영향을 끼칠지 알 수 없다. 그래서 최적화된 주름 OLED 구조를 찾기 위해 주름의 주기와 크기에 따라 EQE를 계산하였다. 주름의 형태를 정의하기 위한 척도로는 PAR (period over amplitude) 로 정의하였다. 가장 큰 광 추출 효율은 PAR 이 4 와 12 사이에서 계산되었다. PAR 이 작을수록 주름의 굴곡이 급격하게 변하기 때문에 광 추출 효율이 증가될 것으로 예상했다. 하지만，계산결과에서 기본구조 OLED 에서의 EQE 보다 오히려 낮은 값을 가지는 것을 볼 수 있다. 이 원인은 광원의 TE편광 성분과 금속 표면의 플라즈몬 모드 필드와의 관계로 설명할 수 있다. 기본구조 OLED 에서는 광원의 TE편광 성분이 항상 플라즈몬 모드의 필드와 수직관계를 만족한다. 반면에 주름구조 OLED 에서는 TE편광 성분이 주름진 표면으로 인해 플라즈몬 모드의 필드와 항상 수직관계를 만족하지 못한다. 그래서 주름의 PAR 이 작아지면 플라즈몬 모드로 커플링이 많이 되어 효율이 감소한다. 이는 모드파워 비율 계산을 통해 증명하였다. 계산결과로부터 주름의 주기가 4.4 Mm 일 때는 주름의 크기가 작아져도 플라즈몬 모드의 비율이 거의 변하지 않았다. 하지만， 주기가 0.8 Mm 인 경우에는 크기가 커짐에 따라 급격한 플라즈몬 모드의 증가를 확인할 수 있었다. 계산된 광추출 효율은 2D-FDTD 시뮬레이션으로 계산했기 때문에 절대값을 신뢰하면 안된다. 따라서 기본구조 OLED에 비해 증가된 비율을 계산하였다. 주기가 0.8 Mm 인 경우 크기 0.1 Mm 에서 최대 광 추출 증가분인 1.6배가 계산되었다. 주기가 4.4 Mm 일 때는 전반적으로 주름의 크기가 0.2 Mm 이상일 때 1.4~1.5 배의 광 추출 증가분이 계산되었다. ► 정확한 시뮬레이션을 위해 3D-FDTD 시뮬레이션을 도입하였다. 3차원 시뮬레이션을 위한 구조를 만들기 위해 제작된 주름 패턴의 AFM 데이터를 삽입하였다. 기본구조 및 주름구조 OLED에서 모드파워비율을 계산하였다. 각각의 구조에서 계산한 결과를 통해 2D 시뮬레이션 결과와 유사한 경향성이 보이는 것을 확인하였다. 한가지 흥미로운 사실은 2D 와 3D 시뮬레이션으로 계산한 증가된 광추출 효율 값이 유사하게 계산되었다. 이 결과로부터 2D 시뮬레이션 계산 결과의 절대값은 과장된 값이지만，기본구조 OLED에 비해 증분된 값은 충분히 신뢰 가능함을 알 수 있었다. 실험적으로 측정된 광추출 효율의 증가분(1.27배)과 설계결과(1.33배)가 유사하게 계산되었고，이는 FDTD를 이용한 OLED구조 설계가 유용함을 입증한다. 나. 광추출용 주름구조 필름 소재 및 주름필름의 신뢰성 ► 유기발광다이오드 (Organic Lighting-Emitting Diode, OLED) 조명의 장수명화 및 에너지 절감을 위하여 OLED 조명 패널의 광추출 효율 증대에 필요한 광산란층 으로 주름구조 필름을 제조하였으며 이를 위한 액상 프리폴리머를 개발하였다. 인공 주름 형성에는 여러 가지 방법이 있으나 공정의 편리성 및 생산성을 고려하여 프리폴리머의 광가교 방식을 채택하였다. 주름 형성 공정은 자연에서의 주름 형성 기구를 적용하여 광 조사시 액상 프리폴리머의 주름형성 조건을 규명하였다. 광 조사 초기에 가교 박막이 가교되지 않은 액상 층에 형성되며，계속되는 광 조사에 의해 액상 층이 경화되면서 수축될 때，이미 형성된 박막이 받는 응력을 해소하면서 필름 표면에 주름이 형성된다. 따라서 광가교시 액상 프리폴리머의 주름 형성을 위해 고려해야 할 조건은 아래와 같다. • 광개시제의 흡수 스펙트럼을 고려한 UV-광 램프의 스펙트럼 및 intensity • 프리폴리머의 상태 • 광개시제의 흡수 스펙트럼과 액상 프리폴리머의 투과 스펙트럼과의 관계 • 프리폴리머의 광경화 속도 ► 광가교 필름에 주름을 형성하기 위해서는 UV 광경화 램프는 광개시제를 활성화시킬 수 있는 광 스펙트럼을 갖고 있어야 한다. 광 경화시 수축 현상이 요구되므로 프리폴리머는 액상이여야 하며 또한 광가교 용액은 광개시제의 흡수 cut-off 스펙트럼과 액상 프리폴리머의 투과 cut-off 스펙트럼이 겹치지 않게 구성하여 초기 광가교시 액상 프리폴리머 표면에 경화 박막이 형성되게 하여야 한다. 광경화 속도가 너무 느린 경우 주어진 경화시간 내 필름형성이 어려우며，너무 빠른 경우 이중층 형성이 어려워 필름에 주름이 형성되지 않는다. 주름이 형성되는 액상 프리폴리머의 광경화 속도상수의 범위는 약 0.69 minᅱ 로 확인되었다. ► 개발된 액상 프리폴리머는 공기 중에서 6개월 이상 물리 화학적 변화 없이 보관 가능하였다. 광경화 용액으로부터 제조된 주름구조 필름은 열적，화학적으로 안정하였으며， 극한조건의 필드 테스트에서도 30일 이상 필름의 색차 및 황변도 거의 없음이 확인되었다. 결론적으로 OLED 조명 광추출 소재로서 액상 프리폴리머 및 그 주름구조 필름은 제품 상용화의 가능성이 매우 높음을 알 수 있었다. 다. 저온 공정용 전극 기술 ► OLED를 제작하는데 있어，가장 일반적인 양극 물질로 알려져 있는 ITO와 유연 OLED를 만 들기 위해 ITO를 대체하기 위한 가장 유력한 후보물질 중의 하나인 그래핀을 기반으로 실험 을 진행했다. 대부분의 실험 진행은 전극에 표면처리를 하여 표면 일함수를 제어하는 것과 전극 위에 유기물질을 증착하여 전자구조를 분석하였다. 전극과 유기물질 사이 계면에서 형 성되는 전자구조를 측정하기 위해 Ultraviolet Photoelectron Spectroscopy (UPS)를 사용하 였고，실험의 신뢰도를 높이기 위해 초고진공에서 증착과 측정을 ln-situ로 진행하였다. ► 먼저 표면 처리를 위해 Plasma treatment 시스템을 구축하여 그래핀과 IT0에 산소 플라즈 마를 가한 시간과 표면 일함수의 상관관계에 중점을 두었다. 산소 플라즈마 처리를 통해 기 대할 수 있는 점은 표면에 붙어있는 오염물질을 제거하고，그래핀 표면에 약한 산화를 하여 P-doping을 함으로써 그 일함수를 키울 수 있다. 플라즈마 처리는 산소와 아르곤 두 종류에 대해 진행되었으며，산소 플라즈마 처리 방식이 상대적으로 그래핀 일함수 변화가 크게 나타 나는데，산소 플라즈마 노출 시간 조절을 통해 일함수를 대략 7 eV 까지 조절 할 수 있었 다. 실제로 bare 상태 그래핀의 일함수가 4.59 …에서 플라즈마 처리를 통해 6.33 …까지 증가시켰고，TAPC를 올렸을 때 0.2 …의 아주 작은 에너지 장벽이 나타남을 확인할 수 있 었다. 이전 연구결과와 비교할 때 무려 0.4 ~ 0.5 eV 정도의 장벽 포텐셜을 줄일 수 있었고 그래핀이 유연전극의 양극으로써 현재 IT0보다 소자 성능을 향상시킬 수도 있다는 가능성을 확인하였다. ► 그리고 그래핀을 음극소재로서 이용하는 것의 가능성을 검토하였다. 첫 번째로 전자 주입 장 벽의 크기를 낮추기 위해서는 전극의 일함수가 낮은 것이 유리하므로 그래핀과 ETL 물질 사 이에 알칼림 금속 물질이 buffer layer로 삽입되었으며 그 때 표면 일함수가 작아져 ETL 물 질의 LUM0준위가 거의 페르미 레벨 근처에 오는 효과가 나타난다. 두 번째로 ETL 물질에 리륨을 5% 정도로 도핑하여 그 에너지 레벨이 어떻게 변하는지 확인하였다. 결과적으로 알 칼리 메탈의 buffer layer 삽입과 유사하게 전자 주입 장벽을 0.2 ~ 0.4 eV 정도까지 낮추 었다. 양쪽 전극을 모두 투과성이 큰 물질을 사용함에 따라 실제 소자를 제작한다면 소자의 광 효율을 크게 증가시킬 수 있을 것이라 생각한다. ► 마지막으로 그래핀과 Ag위에 HIL로 쓰이는 물질을 증착하여 전자 구조 변화를 분석하여 Inverted 소자에서 전자 주입 장벽이 어떻게 형성되는지 알아보았다. 그래핀과 Mo03의 전자 주입 장벽의 크기가 0.32 …임을 알 수 있고，Ag를 전극으로 사용할 때 0.38 …임을 알 수 있었다. 그러나 HAT-CN을 HIL로 사용하면 0.72 eV의 값을 가져 Mo03을 사용할 때가 상대 적으로 작은 값을 가졌다. 그리고 Mo03와 HAT-CN에 Ag를 증착하며 포텐셜 변화를 확인했 다. HAT-CN 의 경우는 고유의 molecular paek인 localized state를 금속의 delocalized electron이 너무 빨리 무너뜨리기 때문에 Ag를 0.1 A부터 1 A 까지 쌓아가며 내부 포텐셜 변화를 측정했다. ► 본 연구의 표면처리들이 그래핀을 유연 OLED의 전극으로 사용하기에 적합하다는 것을 밝혔 다. 이 표면 처리들이 실제 소자를 만드는데 이용된다면 연구실에서의 OLED 제작과 상업적 인 활용가치가 높을 것으로 기대한다. 라. 광추출 유연 기판 개발 ► OLED의 발광 층에서 생성된 빛이 전반사에 의하여 유기물，전극，유리에서 도파되어 손실이 되므로，광원의 고효율화를 위하여 유연기판에 적용 가능한 광 추출 기술이 필요하다. 이를 위해，OLED의 내부 광 산란층으로 적용된 유연 기판용 나노 구조체를 반응성 이온 식각을 이용한 플라즈마 처리와 초음파 처리로 형성하였다. 서로 다른 두 가지의 플라즈마와 초음파 를 폴리머에 적용하여，다양한 크기의 나노 구조체를 제작할 수 있었다. 또한 다양한 종류의 플라즈마와 초음파처리를 폴리머 유연기판에 추가 물질 없이 직접 적용하여，다양한 크기의 나노 구조체를 제작할 수 있었다. 제작된 나노 구조체의 표면 거칠기를 줄이기 위해 다양한 두께의 평탄층을 적용하여，OLED 소자에서 누설전류와 전기적 Short가 일어나지 않도록 하 는 공정을 개발하였다. ► XPS를 이용하여 플라즈마와 초음파 처리를 이용하여 제작된 나노 구조체의 원자 구성비를 분석하였고，다양한 조건으로 제작된 나노 구조체의 표면 구조를 AFM과 SEM을 이용하여 분석하여 OLED 소자가 단락이 일어나지 않도록 하는 공정을 개발하였다. 또한 형성된 나노 구조체의 탁도를 유리 기판과 마이크로렌즈 어레이와 비교함으로써 우수한 광학적 특성을 확인하였다. ► 다양한 조건으로 제작된 나노 구조체를 OLED의 내부 광 산란층으로 적용한 소자를 제작하 여 전계 발광 특성을 분석하였다. SF6 plasma를 3분 처리한 나노 구조체를 OLED에 적용한 소자의 경우，전류 효율이 34.19%, 전력 효율이 35.75% 증가하였다. 유연기판에 직접 나노 구조체를 만든 OLED의 경우，산소 플라즈마를 230초 처리한 유연 나노 구조체를 OLED에 평탄층과 함께 적용한 소자의 경우，최대 전류 효율이 89.61%, 전력 효율이 93.19% 증가하 였다. 본 연구에서 개발된 나노 구조체는 무작위 구조를 가지기 때문에 전계 발광 스펙트럼 의 왜곡이 발생하지 않았고，반칙폭 역시 변화가 없었다. ► 나노 광추출 구조는 유연 OLED에 적용되어 내부 광 산란 효과를 통한 OLED 효율 향상을 가져 올 뿐만 아니라，낮은 탁도를 가지고 있기 때문에 투명 OLED에도 적용되어 광 추출을 할 수 있을 것이라 기대 된다. 또한 소자 수명의 관점에서 보면，저 에너지 소비를 통해서 소자를 구동하기 때문에 소자의 수명이 길어지는 효과를 기대 할 수 있다. 마. 고효율 백색 유연 면 광원 최적화 기술 ► 고효율 백색 유연 면광원의 체계적 개발을 위하여，기판/전극 변화에 따른 백색 OLED 소자 특성 분석，외부 광추출구조 도입시 백색 OLED 소자 특성 분석，내/외부 광추출구조 동시 도입시 백색 OLED 최적하 소자 제작을 순차적으로 진행하였다. 본 연구에 이용한 유연 기 판/전극 시스템으로는 PC/IZ0 와 PI/IZ0를 사용하였다. ► 외부 광추출층을 도입된 유연백색소자의 경우，전력효율을 기준소자 대비 약 40% 정도 향 상된 결과를 확보 할 수 있었고，휘도 3000 nit에서는 구동 전압 4.0V에서 약 48 Im/W의 전력효율을 보였다. 내외부 광추출층이 모두 도입될 경우，효율이 대폭 증가하여，외부양자 효율의 최대값은 약 44%, 휘도 3000 nit에서 38.35 % 의 높은 값을 얻을 수 있었다. 또한 이와 같은 효율 증대 효과로 인해 전력 효율의 경우，휘도 1000 nit 기준에서는 ~ 87 Im/W, 휘도 3000 nit에서 63.2 Im/W의 값을 확보하였다. 이를 통해 본 사업의 목표치인 60 Im/W 이상의 전력 효율을 초과 달성함과 함께，유연백색 면광원에서 중요한 지표인 시야각 에 따른 색안정성 향상 효과도 함께 확보 할 수 있었다. 바. 유연기판용 광추출 구조체 기술 개발 ► 광추출 기술과 관련하여 본 연구에서는 에트리 교유의 주름구조를 개발하였다. 주름 구조는 마이크론 수준의 형상으로 분포가 무작위하다. 주름구조는 패터닝 공정이 필요없이 UV노광 공정으로만 형성이 가능하다. UV 가교시 등장하는 응력발생현상을 활용하여 주름을 형성할 수 있었다. 주름필름은 상온에서 대면적 제작이 가능하며 별도의 패터닝 공정이 필요 없다는 큰 장점이 있다. 또한 주름형성 액상 프리폴리머의 두께를 조절하여 주름의 크기를 조절할 수 있다. 주름은 직진입상광의 광경로를 변경시킬 수 있다. 이점에 착안하여 본 연구에서는 주름구조를 외부광추출 구조로 활용하였다. 주름의 적용으로 광추출 효과 뿐만 아니라 스펙 트럼 안정성을 구현할수 있었다. 녹색 및 인광 백색 유기발광소자에 주름필름을 부착하여 효 율증대와 스펙트럼의 안정성에 대하여 실험적으로 고찰하였다. 주름 부착으로 백색광에 대하 여 전력효율 60 %의 증분을 이룰 수 있었다. 특히 전 시야각에 걸쳐 고르게 휘도를 증대 시킬 수 있었다. 주름필름으로 시야각에 따른 EL 스펙트럼의 변화를 현저히 줄일 수 있었다. 백색 유기발광소자의 경우 전력효율 35 %의 증분을 이룰 수 있었다. 주름이 부착된 백색 OLED는 색온도 2900~3100k의 우수한 Soft white를 제공해주었다. ► 소자의 적층구조를 최적화한후 내부 및 외부 광추출 구조가 구비되어 있는 유기발광소자를 제작하였다. 소자 적층구조 최적화로 22%, 내부광추출 구조체 구비로 47%,외부광추출 구조 체 구비로 82 %의 전력효율증대를 가져올수 있었다. 또한 백색의 경우와 동일한게 주름필 름부착으로 발광스펙트럼의 시야각 의존성을 거의 제거할수 있었다. ► 내부광추출 구조 제작에 있어 은나노선을 용융시켜 얻은 액적을 마스크로 활용하여 무작위 배열의 나노산란구조체를 제작하는 방법을 소개하였다. 상기의 나노산란구조체 상에 형성되 는 평탄층의 두께를 얇게 만들어서 추가로 광추출 효율을 높일 수 있었다. 나노산란층/평탄 층의 내부광추출 구조는 소자내 광도파모드로 인한 손실을 현저히 줄여주는 효과가 있음을 시뮬레이션을 통하여 보여주었다. 구체적으로 휘도 3000 cd/㎡ 수준에서 116 %의 전력효 율 증분을 달성할수 있었다. 상기의 방법은 기존의 진공증착법，고온의 열처리 및 패터닝 공정을 필요로 하지 않으므로 광추출구조체 제작에 있어 큰 용이성을 제공한다. 본 연구에서 개발된 광추출 기술은 0LED의 효율증대，발광분포 개선 및 고품위 발광스펙트럼에 제공에 크게 기여할 수 있는 핵심기술이라 사료된다. 특히 주름은 대면적 유연 기판상에도 형성이 용이하므로 조명분야에 응용처가 넓다 하겠다. 사. 교감형 0LED 조명 응용 시스템 ► 유연 0LED 면광원 제조를 위한 기초 기술을 확보하였으며，이를 기반으로 효율과 신뢰성이 향상된 스마트 0LED 광원 핵심 기술을 개발하였다. 유연0LED용 봉지필름 기술을 최적화하 여 유연 0LED 면광원 구현하였다. 유연봉지공정 진공합착기와 글로브박스로 구성된 시스템 구축하고，소자면과 봉지면 사이의 기포형성 억제기술 확보하였다. 대면적의 유연0LED의 봉 지공정에도 적용 가능하도록 공정을 개선하였다. 유연0LED용 대면적(200mm x 200mm ) 봉지 공정 확립하여 유연 백색 0LED 면광원을 한국전자전에서 시연하였다. ► 근거리 무선통신 기술과 안드로이드 플랫폼 기반 스마트폰，스마트 태블릿 어플리케이션을 이용한 스마트 무선 제어 시스템을 개발하였다. 온습도 무선센서부 연동하여 환경센싱 정보 표시 스마트 0LED 조명 시스템 개발하였다. 두께 0.5 mm 의 슬림형 패널 접속 단자 최적 화를 수행하였다. 또한 근접센서를 장착 유연 0LED 조명 모듈 개발 및 6bit dimming 구동 부 개발을 수행하였다. 안드로이드 태블릿을 통한 무선 제어 및 실시간 센싱으로 구동 정보 가 표시되며 8ch 독립 디밍 구동 및 사용자 교감형 알고리즘 구현 가능한 시스템을 제작 및 시연하였다. ► 조명기기의 무선화로 조명기기의 설치 방식 및 장소에 구속 받지 않도록 사용자 편의성이 증가된 차세대 조명기술로써，기존의 구현 방식에서 문제가 되었던 구동방식의 개선고ᅡ 시스 템화를 수행하였다. 자기공명형 무선전력 전송 기술로 OLED의 구동 전력을 전송하는 OLED 조명 기술을 개발하여 전선，커넥터 부분없이 조명기구를 구현하였다. 복수 구동 무선 전력 전송 OLED 조명 기술과 무선 전원 유연 OLED 조명 기술을 개발하였고，Balanced Power Amp. 방식의 송신부와 송신 코일，수신 코일과 DC 전력 발생 모듈，OLED 광원을 내장한 OLED 조명 모듈로 구성되는 무선 전원 OLED 조명 시스템을 구현하였다. 무선전원 OLED 조명 시스템의 구동부와 송신부，수신부의 양산이 가능하도록 저가격하 및 안정화 기술을 구 현하였다. 아. OLED 조명 표준화 ► 본 연구과제의 또 하나의 중요한 실적은 OLED조명 표준화 활동이다. 한국전자통신연구원의 조두희박사는 2009년 5월 국내 OLED 조명 표준화 활동을 시작한 이래 본 연구과제를 통하 여 IECTC34의 PRESCO(lamp)，COMEX(control gear), LUMEX(luminaire)，EPC(cap&holder)MT 회원으로 활동하면서 우리나라 최초 조명분야 워킹그룹 컨비너인 OLED PT convener로 선임되어 현재에도 국제표준화 업무를 수행중이며 2013년 서울에서 우리나라 최초로 IEC의 OLED 조명 PT 회의를 국내에서 개최하기도 하였다. ► 상기 국제표준화 활동의 결과로 2014년 9월 세계최초의 OLED조명 분야 국제표준화 문서 “IEC 62868 Ed.1: Organic light emitting diode (OLED)panels for general lighitng - Safety requirements”를 발간하였고，2016년 발간을 목표로 “IEC 62922 Ed.1: Organic light emitting diode (OLED)panels for general lighitng - Performance requirements”의 제정 작업을 진행하고 있다.
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J. Kim et. al, "Trends in Lightweight Kernel for Many core Based High-Performance Computing", Electronics and Telecommunications Trends. Vol. 32, No. 4, 2017, KOGL Type 4: Source Indication + Commercial Use Prohibition + Change Prohibition
J. Sim et.al, “the Fourth Industrial Revolution and ICT – IDX Strategy for leading the Fourth Industrial Revolution”, ETRI Insight, 2017, KOGL Type 4: Source Indication + Commercial Use Prohibition + Change Prohibition
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